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bat365官网登录入口李亚伟教授团队在电化学析氧反应催化方面取得新进展

近日,bat365官网登录入口李亚伟教授团队在中性环境下电化学析氧反应催化方面取得重要进展,研究以“Surface addition of Ag on PbO2 to enable efficient oxygen evolution reaction in pH-neutral media”为题,发表在国际期刊Chemical Engineering Journal, 485, 2024, 150043 (IF="15.1," SCI Top,一区)。


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气候变化和资源短缺的影响加剧了全球对可再生能源生产的需求。为此,未来技术发展致力于开发经济高效的电化学方法,这些方法能够将电能转化为燃料或有价值的化学产品,例如电化学水分解、电化学二氧化碳还原(ECR)和电化学氮还原(NRR)等。在这些过程中,析氧反应(OER)通常在阳极发生,但由于OER中氧化中间体的结垢行为,导致反应动力学缓慢。其中,由于在中性介质中进行电化学过程具有独特的优势,如低腐蚀性、成本降低和安全操作,提升OER催化剂在中性条件下的电解性能至关重要,这不仅可以保持系统效率,还能降低运行成本。然而,近期研究发现,在高低pH条件下,地球上丰富的多相OER催化剂在实际应用中仍存在高过电位和稳定性问题。为解决这一问题,团队开发了一种新型的复合电极PbO2+Ag,并对其在中性电解质下的OER电化学行为进行了系统研究。这一研究有望提高反应效率,进一步降低能耗,并为未来的研究提供有效的策略。

在这项研究中,通过SLRR法,在PbO2电极表面沉积Ag,所得Ag掺杂PbO2电极在pH中性条件下的OER活性显著增强。结合XRD, XPS, EIS, XAFS, HPLC和DFT分析,深入探讨了PbO2+Ag在pH中性溶液中提升OER性能的机制。由于Ag的引入,PbO2电极的*OH生成能力得以加强,与未修饰的PbO2电极相比,PbO2+Ag在10 mA cm2电流密度下的过电位降低了约500 mV。DFT计算揭示,Ag的加入降低了过电位,形成了新的反应路径。此外,Ag作为表面添加剂,有效捕获羟基自由基,抑制了Pb的溶解,从而提高了PbO2的催化稳定性。本研究不仅为PbO2在pH中性OER应用中的实用化提供了方法,也为经济高效的电化学能量转换系统中使用低成本催化剂提供了潜在策略。

该工作得到了国家自然科学基金、山西省科技创新人才团队、山西省回国留学基金等项目资助。

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